Научная Сеть >> Активная лазерная спектроскопия

Наука >> Физика >> Общие вопросы >> Справочники >> Физическая энциклопедия | Словарные статьи

См. также

Лауреат Нобелевской премии 1999 года по химии - А.Зейвел: Заключение

Активная лазерная спектроскопия
7.08.2001 22:33 | Phys.Web.Ru

Активная лазерная спектроскопия - один из методов нелинейной спектроскопии, исследующий поглощение или рассеяние пучка света в среде, в которой предварительно (с помощью дополнительного лазерного излучения определенных частот) селективно возбуждены и (или) сфазированы изучаемые оптические моды. Такое активное лазерное "приготовление" среды (накачка) меняет картину взаимодействия зондирующего (пробного) излучения со средой.

Активная лазерная спектроскопия основана на эффекте нелинейного взаимодействия интенсивного лазерного излучения и оптической среды. Мощное излучение накачки нарушает термодинамическое равновесие в среде, наводит корреляции между образующими ее частицами, возбуждает определенные внутренние движения в них и т. п., а более слабое зондирующее излучение выявляет наведенные возмущения и кинетику их затухания.

Методы активной лазерной спектроскопии отличаются типом исследуемого резонанса, характером оптического отклика среды, а также способом зондирования и измеряемым параметром (интенсивность, фаза, поляризация). Активная лазерная спектроскопия поглощения исследует оптический резонанс среды, проявляющийся в одно- или многофотонном поглощении света; активная лазерная спектроскопия рассеяния - резонанс, проявляющийся в рассеянии света (комбинационном, рэлеевском, Мандельштама-Бриллюэна, гиперкомбинационном, гиперрэлеевском и т. п.). Оптический отклик среды на воздействие волн накачки и зондирующего излучения может быть когерентным (связанным с наведенной нелинейной оптической поляризацией среды) или некогерентным (связанным с оптически-индуцированным возмущением населенностей уровней энергии), соответственно различают когерентную и некогерентную активную лазерную спектроскопию.

Активная лазерная спектроскопия называется стационарной или нестационарной в зависимости от того, исследуется установившийся (стационарный) или неустановившийся (переходный, нестационарный) оптический отклик среды. В последнем случае для возбуждения и зондирования среды используются короткие лазерные импульсы, длительность которых меньше характерных времен установления и релаксации исследуемых возбужденных состояний среды.

С помощью зондирующего излучения можно изучать модуляцию оптических характеристик среды (модуляционный вариант активной лазерной спектроскопии), вызываемую излучением накачки; кроме того, благодаря возмущению среды накачкой могут появляться новые спектральные или пространственные компоненты зондирующего излучения, на их исследовании основан генерационный вариант активной лазерной спектроскопии. Различные способы возбуждения и зондирования, применяемые в активной лазерной спектроскопии, приведены на рис. на примере двухуровневой системы.

В случае стационарной когерентной активной лазерной спектроскопии изотропных сред и центросимметричных кристаллов нелинейная оптическая поляризация Р среды может быть описана кубичным по амплитудам световых полей членом разложения:

$P_i^{(3)}(\omega_4)=\sum\limits_{j,k,l=1}^3 D\chi_{ijkl}^{(3)}(\omega_4;\omega_1,\omega_2,\omega_3)\cdot E_j(\omega_1)E_k(\omega_2)E_l(\omega_3)$ . (1)

Здесь $\chi_{ijkl}^{(3)}(\omega_4;\omega_1,\omega_2,\omega_3)$ - компоненты тензора нелинейной оптической восприимчивости (см. Поляризуемость) 3-го порядка ( $i, j, k, l$ - индексы декартовых координат); частота исследуемого сигнала $\omega_4$ является алгебраической суммой частот, вводимых в среду полей $\omega_1,\omega_2,\omega_3$ (т. о. $\omega_4=\omega_1+\omega_2+\omega_3$ ), некоторые из которых могут оказаться отрицательными. D - численный коэффициент, учитывающий возможное вырождение среди частот $(\omega_1,\omega_2,\omega_3,\omega_4)$ . Одно или несколько полей $E_i(\omega_\alpha) (\alpha=1,2,3)$ , вводимых в среду, могут быть сильными (накачка), остальные - слабыми. При приближении одной из частот $(\omega_1,\omega_2,\omega_3,\omega_4)$ либо одной из их линейных комбинаций вида $|\omega_\alpha|\pm|\omega_\beta|$ к частоте разрешенного квантового перехода в исследуемой среде компоненты нелинейной восприимчивости $\chi_{jkl}^{(3)}(\omega_4;\omega_1,\omega_2,\omega_3)$ испытывают дисперсию. Соответственно, испытывают дисперсию и параметры электромагнитной волны, источником для которой служит нелинейная поляризация (1). Стационарная когерентная активная лазерная спектроскопия с использованием лазерного излучения относительно невысокой интенсивности (для которого в разложении поляризации существен только первый нелинейный член) тождественна четырехфотонной нелинейной спектроскопии.

Для примера рассмотрим стационарную когерентную спектроскопию двухфотонного поглощения (ДФП) света. В генерационном варианте эта схема формально описывается восприимчивостью $\chi_{ijkl}^{(3)}(\omega_4;\omega_1,\omega_2,\omega_3)$ где все частоты $\omega_1,\omega_2,\omega_3,\omega_4 > 0$ $\omega_1$ и $\omega_2$ (частоты волн накачки) подбираются так, что суммарная частота сканирует область вблизи частоты $\Omega$ перехода, разрешенного в ДФП, т. е. $\omega_1+\omega_2\approx\Omega$ ; ( $\omega_3$ - частота пробной волны. Как правило, для реализации генерационных схем когерентной активной лазерной спектроскопии необходимо выполнение условий фазового синхронизма (в данном случае $\vec k_4=\vec k_1+\vec k_2-\vec k_3$ , где $\vec k_1,.. \vec k_4$ - волновые векторы плоских волн с частотами $\omega_1,\omega_2,\omega_3,\omega_4$ соответственно).

Модуляционный вариант когерентной спектроскопии ДФП описывается восприимчивостью $\chi_{ijkl}^{(3)}(\omega_1;\omega_1,\omega_2,\omega_3)$ при $\omega_1+\omega_2\approx\Omega$ ( $\omega_2$ - частота волны накачки, $\omega_1$ - зондирующей волны). При накачке диэлектрическая проницаемость среды на частоте зондирующей волны $\omega_1$ равна

$\varepsilon_{ij}(\omega_1)=\varepsilon_{ij}^{(0)}(\omega_1)+24\pi\sum\chi_{ijkl}^{(3)}(\omega_4;\omega_1,\omega_2,-\omega_2)\cdot E_k(\omega_2)E_l^*(\omega_2)$ (2)

( $\varepsilon_{ij}^{(0)}$ - диэлектрическая проницаемость среды в отсутствие накачки). При $\omega_1+\omega_2\approx\Omega$ восприимчивость $\chi_{ijkl}^{(3)}$ имеет мнимую часть; поэтому при $E_k(\omega_2)\not=0$ появляется добавка к мнимой части у диэлектрической проницаемости $\varepsilon_{ij}(\omega_1)$ , а следовательно, и дополнительное поглощение на частоте $\omega_1$ , индуцированное полем накачки на частоте $\omega_2$ ; это поглощение добавляется к обычному линейному поглощению на частоте $\omega_1$ . Вещественная составляющая $\chi_{ijkl}^{(3)}$ дает добавку к показателю преломления среды на частоте зондирующего излучения.

Для реализации модуляционных схем когерентной активной лазерной спектроскопии не требуется применять специальных мер для выполнения условий синхронизма: здесь они выполняются автоматически. Для описанной выше схемы когерентной спектроскопии ДФП $\vec k_1\equiv\vec k_1+\vec k_2-\vec k_2$ .

Одним из методов активной лазерной спектроскопии является когерентная спектроскопия комбинационного рассеяния света. С помощью активной лазерной спектроскопии удается решать задачи, недоступные другим методам спектроскопии поглощения или рассеяния света, значительно увеличить информативность оптической спектроскопии, повысить отношение сигнал/шум на выходе традиционных спектрометров, улучшить их спектральное, пространственное и временное разрешение.

Написать комментарий